Normalmente trabalho em máquinas Linux que possuem uma maneira bastante prática de alterar o layout do teclado com Shift+ Caps Lock. No Windows, embora seja possível alterar o layout pressionando as teclas, não parece possível usar esse pressionamento de tecla específico:
Existe uma ferramenta ou hack de registro que me permite personalizar um atalho para alternar layouts de teclado no Windows 7?
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Use autohotkey e este script simples:
+{CapsLock}:: Send {Ctrl Down}{Shift}{Ctrl Up}
Este script enviará Ctrl+ Shiftem segundo plano quando você pressionar Shift+ Caps Lock. Você pode consultar a documentação do autohotkey para alterar este atalho para o que quiser.