решение1
Имейте в виду, что \Large
это не требует аргументов.
\documentclass{memoir}
\usepackage{fontspec}
\setmainfont{Times New Roman}[
SmallCapsFont=TeX Gyre Termes,
SmallCapsFeatures={Letters=SmallCaps},
]
\NewDocumentCommand{\spacedscshape}{}{%
\scshape
\setlength{\spaceskip}{5\fontdimen2\font plus 5\fontdimen3\font minus \fontdimen3\font}%
\addfontfeatures{LetterSpace=50}%
}
\DeclareTextFontCommand{\textspacedsc}{\spacedscshape}
\begin{document}
\textspacedsc{Three separate words}
{\Large\spacedscshape Three separate words}
\end{document}
Я использовал маленькие заглавные буквы, чтобы избежать обвинений в краже овец.